Não. O cancelamento do MEI é realizado através do Portal do Empreendedor. Somente poderá utilizar o VRE|Digital para baixa o MEI que realizou o desenquadramento e essa informação já consta na base de dados da Jucesp, porque, ele será tratado como um empresário individual.
Fonte: https://vredigital.jucesp.sp.gov.br/vre-digital/faq